报告 | 碳定价机制发展现状与未来趋势2020

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电子态密度的计算表明随着Fe原子的加入，碳定NO3-反键轨道的填充电子逐渐增加，碳定N-O键的稳定性降低，这有利于促进NO3-及其后续步骤中N-O键的断裂，加快决速步骤反应速率。由此可以推断，价机Fe原子的加入可以加速NO3-转化为NO2-这一决速步骤，从而提高总反应速率。

在此基础上，制发展现状引入其他金属形成合金催化剂是提高吸附能的可行途径。趋势（3）利用原位电化学拉曼光谱分析了反应过程中中间物种随电位的变化。结果表明，报告Fe原子的加入增强了Cu-N键和吸附态NO3-的强度，E/F峰比值有明显提升。

Fig.4.InsituelectrochemicalRamanspectraofCu-CFP(a)andCu10Fe1-CFP(b)fromopencircuitpotential(OCP)to‒0.45V.(c)Schematicdiagramofthevibrationmodeloftheadsorbedspeciesandcorrespondingpeaks.(d)Comparisonofreactionrateoftherate-determiningstepbetweenCu-CFPandCu10Fe1-CFP.通过理论计算分析铜铁合金催化活性增强的原因随着铜基底表面Fe原子的加入，碳定催化剂表面对NO3-、碳定H原子和NH3的吸附能逐渐增大，差分电荷计算表明Fe原子对NO3-中O原子的吸附更强。通过将电催化硝酸根还原与等离子体氧化过程相耦合，价机可以在常温常压下将空气中氮气、氧气和水中氢原子转化氨，具有易启停和易搭建的制氨优点。

制发展现状密度泛函理论计算结果揭示了铁原子的加入对铜铁合金吸附能和电子结构的增强作用与调节机制。

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